Tijdens zijn carrière als voetballer was Villerius actief voor Sparta en ADO Den Haag. Met Sparta, waar hij drie jaar voor speelde, werd hij in 1959 kampioen van Nederland. Vanaf 1961 stond Villerius zeven jaar achter elkaar bij ADO onder contract, waarna hij een punt achter zijn carrière zette.
Op 14 oktober 1962 speelde Villerius zijn enige interland voor het Nederlands elftal. Oranje verloor destijds in Antwerpen met 2-0 van België.