Luxemburgo was eerder in 1995 al eens trainer van Flamengo, maar slaagde er toen niet in een prijs te pakken in het 100-jarige bestaan van de club. Het kostte hem destijds zijn baan.
Bij Flamengo is hij de opvolger van Silas, die in tien wedstrijden slechts één keer wist te winnen. Luxemburgo tekende een contract tot 2012 bij zijn nieuwe broodheer. Met clubs als Corinthians, Cruzeiro, Santos en Palmeiras (2x) wist hij wel Braziliaans kampioen te worden. Ook was hij trainer van Real Madrid en de nationale ploeg van zijn land.